“全石墨烯”正極——石墨烯基材料在鋰硫電池中的妙用

電化學儲能在當今人們的生產生活中占有重要地位。無論是可再生能源的大量存儲還是便攜式設備的高密度存儲，對電化學儲能器件和材料的成本、儲能密度、穩定性等指標都提出了較高的要求。由於理論比容量、比能量高，原料價廉易得，鋰硫電池在未來電化學儲能領域中將極具競爭力，但硫正極的低導電性、正極多硫化物的高溶解性仍是其中亟待解決的問題。為了解決硫正極存在的問題，采用碳-硫複合正極是最常見的思路之一。多孔碳材料通常有良好的導電性，其孔結構既可承載較多的硫、提高比容量，又可對多硫化物起到一定的限域作用、減少循環過程中容量的損失。

中科院沈陽金屬所李峰研究員及其合作者近日報道了一種“完全由石墨烯構成”的鋰硫電池正極材料。石墨烯具有高結構穩定性、高導電性、高比表麵積、高孔隙率的特點，因此是鋰硫電池的一種理想的正極碳骨架材料。

在這一工作中，研究者利用了石墨烯衍生物眾多、性能多樣化的特點，靈活運用不同的製備、加工手段，得到多種具有不同性能特點的石墨烯基材料，並將其組裝為鋰硫電池。電極中用到的石墨烯基材料主要有三種：高導電性石墨烯（HCG），多孔石墨烯（HPG），以及部分氧化石墨烯（POG）。

高導電性石墨烯（HCG）由液相剝離法製備得到粉體，然後抽濾並揭取，得到自支撐的HCG薄膜作為正極集流體。多孔石墨烯（HPG）和部分氧化石墨烯（POG）均由氧化-高溫剝離（還原）法製得，但工藝有所不同，從而分別具有高孔隙率和多官能團的特點。HPG粉體在155℃下負載單質硫後，置於HCG層和POG層之間作為活性物質層；而POG則經過抽濾沉積到商用聚合物隔膜上，防止多硫化物穿過隔膜向負極遷移。

由此製備得到的鋰硫電池，其性能上佳，並且循環穩定性良好。HPG的孔隙率達3.51 cm3/g，因而可使硫負載量達到80 wt%，且麵負載密度可達5 mg/cm2，因此半電池的首次比容量達到1500 mAh/g，相應的麵密度也達到7.5 mAh/cm2，可以有效提高體積能量密度、提高空間利用率。POG中含有大量官能團，可以有效地通過化學鍵合來與多硫化物結合，從而限製了其向負極的遷移。檢測表明，經過400次循環，半電池仍能保留841 mAh/g的比容量。

正極整體由石墨烯骨架構成，因此導電性良好，這在倍率性能中也有所體現。此外，由於避免了金屬集流體的使用，電池整體呈現輕質化的特點，這在實際應用中也具有一定意義。相關研究成果在線發表於知名期刊ACSNano上。

來源：低維材料