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苯醌類有機物與石墨烯複合——超優異循環穩定性贗電容器

傳統的超級電容器由於能量密度較低應用受限,為提高其容量和能量密度,金屬氧化物和電化學活性的有機材料等通過氧化還原反應貢獻贗電容的材料用於超級電容器中。有機物由於其豐富的資源、低成本、結構多樣性、柔性等優點引起研究人員的關注,但同時其低導電性使其在循環過程中容量衰減嚴重,解決上述導電性和循環穩定性的一個途徑就是將其與導電納米材料複合。

在該思路的指引下,美國德雷塞爾大學的YuryGogotsi等利用簡單水熱法將電化學活性有機物DMQ(2,5-二甲基-1,4-苯醌)與rGO(還原氧化石墨烯)複合,得到DMQ@rGO幹凝膠,前者發生快速可逆的氧化還原反應貢獻贗電容,後者提供導電網絡並阻止前者的結構破壞,使複合材料具有高比容量和優異循環性能——在5mV/s的掃速下,比容量可達650F/g,體積比容量可達780F/cm3,更重要的是其25000次循環之後依然有99%的容量保持率。

為理解電荷儲存機理、表麵吸附分子的擇優取向、電荷密度分布等,作者進一步采用密度泛函理論(DFT)計算。結果表明,電荷存儲機理是π-π堆疊作用,與其對照組HQ(氫醌)相比,DMQ在石墨烯表麵的結合能更高(-1.36eV,HQ為-1.01eV),而且由於甲基基團的存在,使得DMQ在石墨烯表麵展示出更大的電荷分布,阻礙了DMQ的寄生反應,導致其更長的循環壽命。

理論計算與實驗驗證相結合,表明對導電基底、電化學活性分子、電極結構和合理選擇是實現高容量和長循環壽命的關鍵因素。例如本文中的DMQ分子,2,5位置的甲基基團的位阻礙效應使其能夠穩定存在,或許有一天可以大規模商用。

來源:低維材料(本文係轉載,並不代表本網站觀點,如涉及版權等問題,請聯係我們以便處理)

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