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Nature:沸石模板低溫製備高質量3D網狀石墨烯

近日,韓國IBS和KAIST的研究者開發了一種以經過離子交換處理的沸石為模板,用氣相沉積方法製備3D石墨烯的方法。3D石墨烯在儲能、催化等領域具有很大應用潛力,相關研究也時常見諸報端,利用多孔模板進行含碳分子的熱解沉積是其一種常見的製備方法。

由這種方法製備的3D石墨烯通常可以較好地複現模板的微觀形貌,而通過模板的選用和處理可以有效地調控3D石墨烯的形貌結構。沸石即是一種典型的多孔模板,主要由鋁矽酸鹽構成,目前已知的有兩百多種,各自具有其獨特的孔結構和孔徑分布,其中微孔的典型尺寸在0.3 – 1.3 nm之間,其高度交聯的空間結構以及平滑過渡的曲麵使其成為納米碳材料生長的理想模板。然而,由於沸石的孔徑過小,難以容納許多體積較大的前驅體分子;小分子碳源熱解所需溫度則通常很高,且其熱解反應不再傾向於發生在模板表麵。

針對沸石作為3D石墨烯模板的缺點,Kyoungsoo Kim等人對沸石進行了離子交換處理。沸石的晶體結構類似於晶體矽,其晶格上存在的Al3+離子使晶格帶上負電荷,因此作為補償,沸石中存在一定量額外的低價正離子,如Na+、NH4+。Kim等通過離子交換,除去沸石中部分低價正離子,並引入能與小分子烯烴、炔烴、芳香烴發生d-π相互作用的鑭離子La3+。這樣一來,在氣相沉積過程中,小分子前驅體能在表麵鑭離子La3+的作用下優先吸附於沸石表麵(包括微孔),並在較低的溫度下被催化分解。最終,Kim等在600℃下用乙炔沉積1小時,去除模板後得到了質量非常高的3D石墨烯網絡,其電導率比普通的無定形多孔碳高兩個數量級。

這種方法在提高了3D石墨烯產物的質量,同時有效降低了反應溫度,工藝較為簡單,而沸石是一種成本較低的多孔模板,因此易於放大;產品可用於儲能、催化等領域,具有很大的產業化潛力。相關研究成果發表於自然科學領域的國際頂級期刊Nature上。

來源:低維材料

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